得益于表面等離激元模式耦合和空間局域作用,貴金屬納米腔不但具有極大的電磁場局域增強,而且具有極小的電磁場模式體積。這些優(yōu)良特性使其在現(xiàn)代納米光子學領(lǐng)域具有廣泛的研究與實用價值,比如量子電動力學、超靈敏生物檢測、精準化學分析及單分子探測等。
制造這種帶納米腔體結(jié)構(gòu)的方法一般分兩種:自上而下途徑的離子束刻蝕或電子束曝光等方法,和自下而上途徑的化學合成和(或)納米粒子自組裝。前者能很好地設(shè)計加工出指定的樣品結(jié)構(gòu),但是能得到的腔體結(jié)構(gòu)尺寸一般不低于15納米;后者可以實現(xiàn)數(shù)納米甚至亞納米結(jié)構(gòu)的尺寸特征,但也面臨如何將探針分子或發(fā)光材料植入到納米腔體的難題。此外,在耦合的貴金屬納米腔系統(tǒng)中,結(jié)構(gòu)單元之間的電容性相互作用一般會加劇體系的輻射損失,從而降低納米腔的品質(zhì)因子,嚴重削弱了其在增強光與物質(zhì)相互作用方面的研究與應用潛力。
為了解決這些問題,香港理工大學雷黨愿(點擊查看介紹)課題組利用納米自組裝的方法制備了一種新穎的金屬薄膜耦合的雙納米粒子結(jié)構(gòu)體系。在這種結(jié)構(gòu)中,單分子層包覆的金納米粒子與金屬薄膜之間產(chǎn)生了一個超小的納米腔體(~1 nm3)。在激光準共振激發(fā)條件下,薄膜-粒子納米腔中可以產(chǎn)生超強的電磁場強度局域效應,將其自發(fā)輻射熒光強度提高了約200倍。更重要的是,這個超小腔體承載的電磁耦合允許電偶極與電四極的表面等離激元有效雜化,使得該腔體品質(zhì)因子比起沒有金屬薄膜的雙粒子系統(tǒng)提高了約5倍,從而相應的偶極散射及熒光輻射線寬也大為縮窄。這些特性使得薄膜-粒子體系成為研究和實現(xiàn)亞納米尺度表面等離激元激光和單分子強耦合等現(xiàn)象和技術(shù)的一個極具潛力的平臺。
這一成果近期發(fā)表在ACS Nano 上,文章的第一作者是香港理工大學博士研究生李光燦,通訊作者為雷黨愿博士。
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